CString自体にはそのような機能はありません。
地道に_mbcjmstojisなどをつかって変換するのでしょう。

ヘルプなどを見ましたが、_mbcjmstojisの使い方が分かりません。
教えて頂けないでしょうか？

どうわからないのか書かないと、ヘルプをよく読んでくださいとしか答えられません。

説明するのメンドイ。実装してみたんでそれ参考にして。
(エスケープ・シーケンスがあっているか怪しいｗ)

CString SJIStoJIS( const CString& _strText )
{
const int nLength = _strText.GetLength(); // 入力文字列長

int nStrPos; // 文字位置
BYTE byHiByte; // 上位バイト
BYTE byLowByte; // 下位バイト
WORD wCode; // JISコード用
CString strResult; // 変換後文字列
LPTSTR lpszResult; // 変換後文字列ポインタ

enum JISCODE_KIND // コード種別
{
JIS_ASCII = 0,
JIS_8BIT,
JIS_ZENKAKU
} tJisKind = JIS_ASCII;

if ( nLength == 0 )
{
return strResult;
}
// 文字列の領域確保
// (１文字＝エスケープ・シーケンス+JISコードを考慮し多めに設定)
lpszResult = strResult.GetBufferSetLength( nLength * 4 + 1 );

for ( nStrPos = 0; nStrPos < nLength; nStrPos++ )
{
byHiByte = _strText.GetAt( nStrPos );

// Shift-JIS全角文字列の上位バイトである場合
if ( _ismbblead( static_cast< unsigned int >( byHiByte ) ) )
{
byLowByte = _strText.GetAt( nStrPos + 1 );

// Shift-JIS全角文字列の下位バイトである場合
if ( _ismbbtrail( static_cast< unsigned int >( byLowByte ) ) )
{
// Shift-JISコードを取得
wCode = MAKEWORD( byLowByte, byHiByte );
// JISコードに変換
wCode = static_cast< WORD >( _mbcjmstojis( static_cast<
unsigned int >( wCode ) ) );

if ( tJisKind != JIS_ZENKAKU )
{
// エスケープ・シーケンスの付加
*lpszResult++ = 0x1B;
*lpszResult++ = 0x24;
*lpszResult++ = 0x42;

tJisKind = JIS_ZENKAKU;
}
// JISコードを設定
*lpszResult++ = HIBYTE( wCode );
*lpszResult++ = LOBYTE( wCode );

nStrPos++;
continue;
}
}
// 半角カタカナである場合
else if ( _ismbbkana( static_cast< unsigned int >( byHiByte ) ) )
{
if ( tJisKind != JIS_8BIT )
{
// エスケープ・シーケンスの付加
*lpszResult++ = 0x1B;
*lpszResult++ = 0x28;
*lpszResult++ = 0x49;

tJisKind = JIS_8BIT;
}
// そのまま設定
*lpszResult++ = byHiByte;

continue;
}

if ( tJisKind != JIS_ASCII )
{
// エスケープ・シーケンスの付加
*lpszResult++ = 0x1B;
*lpszResult++ = 0x28;
*lpszResult++ = 0x4A;

tJisKind = JIS_ASCII;
}
// その他の文字はそのまま設定
*lpszResult++ = byHiByte;
}
// 終端文字を設定
*lpszResult = '\0';
// 文字列の確定
strResult.ReleaseBuffer();

return strResult;
}

> // Shift-JIS全角文字列の上位バイトである場合
> if ( _ismbblead( static_cast< unsigned int >( byHiByte ) ) )
> {
> byLowByte = _strText.GetAt( nStrPos + 1 );

(省略)

> continue;
> }

修正
２バイト文字の先行バイトで文字列が終わっている場合、下位バイト取得時のGetAt
で不正アクセスになるので、
最後の文字であるかの判定分をそのまえに追加するように変更。

// Shift-JIS全角文字列の上位バイトである場合
if ( _ismbblead( static_cast< unsigned int >( byHiByte ) ) )
{
// 最後の文字でない場合
if ( nStrPos != nLength - 1 ) // (追加行)
{ // (追加行)
byLowByte = _strText.GetAt( nStrPos + 1 );

(省略)

continue;
} // (追加行)
}